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  硼是一个具有中等挥发性、质量较轻的亲石元素,在熔/流体活动中容易发生迁移。硼有两个稳定同位素(10B和11B),二者之间较大的质量差(~10%)导致地球上不同端元之间硼同位素差异明显。因此,硼及其同位素对探究熔/流体参与的地质过程和物质循环具有重要意义。目前,大量学者对地球表生环境和相关过程(如地壳风化和土壤形成、海洋/湖泊蒸发和沉积、动/植物发育等)中硼的地球化学行为进行了深入研究。然而,对于地球深部过程中硼的迁移和同位素收支平衡尚缺乏足够的认识。  俯冲带是连接地球表生圈层和深部圈层的关键纽带。研究表明,岛弧及弧下交代地幔楔相对于亏损地幔(B<0.1μg/g;δ11B=-7.1‰)具有明显更高的硼含量(1.3~37μg/g)和δ11B值(-5‰~+15‰),指示大洋俯冲板片释放的流体携带大量重硼同位素进入地幔楔和弧岩浆。由于海水明显富集具有较高的硼含量(~4.5μg/g)和重硼同位素组成(δ11B=~+40%),因此,经历洋底蚀变的洋壳和蛇纹岩化岩石圈地幔被认为是大洋俯冲板片中高δ11B流体的主要源区。相反,大陆俯冲板片主要由大陆表壳岩石和沉积物组成,具有轻硼同位素组成(平均δ11B=-9.1%)。传统观点认为大陆俯冲带发育的熔/流体应具有较低的δ11B值。然而,近年来的新证据表明俯冲大陆地壳同样可发育一些富集11B的流体。因此,有关高δ11B流体的来源和成因机制仍是俯冲带研究的一个未解之谜。  含水矿物电气石是地壳中硼的主要载体,具有缓慢的体扩散速率,并可以在超高压条件下稳定。因此,含电气石的超高压岩石为理解俯冲带含硼流体活动提供了一个重要窗口。中国科学院地质与地球物理研究所岩石圈演化国家重点实验室副研究员郭顺及合作者在大别超高压变质带(形成于大陆深俯冲过程)白羊岭地区首次发现富含电气石的榴辉岩和脉体(图1)。这些岩石产出于不纯大理岩中。岩石学和地球化学研究表明,榴辉岩和脉体中电气石由围岩不纯大理岩在2.2~2.6GPa/610~660℃条件下释放的富硼流体交代形成。质量平衡计算发现交代过程导致大量的硼、碳和大离子亲石元素从大理岩移出进入榴辉岩体系。原位分析显示单颗粒电气石具有均一且高的δ11B值(可达+15‰,图2),表明俯冲碳酸盐岩释放的变质流体显著富集11B,同时也说明俯冲带流体交代过程和结晶过程不引起硼同位素分馏。模拟计算显示流体中硼含量达700μg/g(为亏损地幔楔至少7000倍),可显著影响俯冲带硼循环。  此项工作的意义在于:  (1)在全球最大的超高压变质带首次发现电气石榴辉岩,对于厘清该地区超高压岩石种类非常重要。该样品也是首例产出于大理岩中的电气石榴辉岩。  (2)证明变质碳酸盐岩(不纯大理岩)是俯冲板片中一个重要的重硼同位素储库。其在汇聚板块边界的脱硼和再循环过程可显著改变地幔楔及衍生岩浆的硼含量和同位素组成(图3)。特别是在大陆俯冲带,变质碳酸盐岩可能是俯冲板片中已知的唯一重硼同位素储库。  (3)由于大理岩既是碳储库也是(重)硼储库,该研究也为理解俯冲带碳-硼协同演化及火成碳酸岩(普遍富集重硼)和蓝色金刚石(硼致蓝色)成因提供新的视角。  研究成果发表于GeochimicaetCosmochimicaActa。    论文链接图1 a.含电气石榴辉岩和脉体样品;b.含电气石榴辉岩的显微照片图2 研究样品与地球上重要硼储库及其中电气石(Tur)的硼同位素对比图3 示意图显示俯冲变质碳酸盐岩释放富硼流体的过程和富含电气石榴辉岩和脉体的形成

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  基于转化反应的黄铁矿型FeS2具有环境友好、价格低廉以及理论比容量高(890mAg-1)等优点。在锂电池中,FeS2在充放电过程中会发生如下反应:  显然,在首次循环之后,Li-FeS2电池将变成Li-FeSy及Li-S电池。由于多硫化物的穿梭效应、活性物质在转化反应过程中的体积变化以及电绝缘性生成产物Li2S/S的较差反应动力学,导致FeS2在基于有机溶剂的液态电解液中表现出较差的电化学性能。为此,研究人员通过调整电解液的组分以降低多硫化物的穿梭效应,但多硫化物的穿梭效应只能在一定程度上得到缓解。采用固体电解质能完全避免多硫化物的穿梭,但在固态电池中活性物质的体积变化对电池性能的影响比液态电池更为显著。常用的解决手段是制备FeS2与导电材料的复合物,同时达到缓解循环过程中体积变化和提高反应动力学的效果。但导电材料不会对电池的容量有贡献,从而降低电池质量能量密度。  针对以上问题,中国科学院宁波材料技术与工程研究所所属新能源所研究员姚霞银团队与陈亮团队合作,通过第一性原理计算与实验相结合的方式,创新性地在FeS2中引入具有催化作用的过渡金属,达到了在不牺牲电池质量能量密度的前提下,提高FeS2在全固态锂电池中的反应动力学的目的。通过对比不同过渡金属(Cu、Co和Ni)对FeS2形貌及电化学性能的影响,筛选出Co对FeS2性能具有最优化作用(图1)。并且所得到的Co0.1Fe0.9S2具有最小的颗粒尺寸,这有利于提高材料的比表面积,缓解循环过程中的体积变化以及减小电化学反应过程中Li+的传输路径。电化学测试结果表明,是电化学反应中的决速步骤,而Co的加入,对该反应有明显的促进作用,使基于FeS2的全固态电池在500mAg-1电流密度下循环100圈后,可逆容量从197.1mAhg-1提高到543.5mAhg-1,该提升效果明显优于过渡金属Cu和Ni。  研究人员进一步通过密度泛函理论计算的方法确定了Co掺杂后决速步能垒从2.09eV降低至1.86eV。DOS结果也显示,由于d轨道填充作用,多一个d电子的Co使得费米能级附近态密度提高,从而提高了电化学活性(图2)。  相关工作发表于ACSNano,2019,13,9551-9560,该工作得到国家重点研发计划(2018YFB0905400)、国家自然科学基金面上项目(51872303)、中科院青年创新促进会项目(2017342)等的资助。 图1Co对FeS2催化作用示意图 图2(a)Li1.25Co0.125Fe0.875S2的结构图,(b)Li1.25FeS2和Li1.25Co0.125Fe0.875S2的电子态密度图

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  近期,中国科学院上海光学精密机械研究所强场激光物理国家重点实验室研究员刘军课题组在基于非简并四波混频获得高性能910nm飞秒光的研究中取得新进展,利用紧凑简单的实验装置,获得了高能量、高对比度,以及宽光谱的910nm飞秒光,该方法为百拍瓦光学参量啁啾脉冲放大(OPCPA)装置种子光的获取提供了新思路。相关成果发表在[Opt.Lett.44,3952-3955(2019)]。  拍瓦激光脉冲在激光聚变、激光加速粒子、高能辐射源,以及实验室天体物理等领域有着重要应用。目前基于以钛宝石为放大增益介质的啁啾脉冲放大技术已获得10拍瓦飞秒激光脉冲,但受限于钛宝石的口径,激光峰值功率的进一步提升仍然受到制约。基于OPCPA技术所使用的非线性DKDP晶体则可以获得较大的尺寸,所以为进一步提升激光峰值功率提供了新的可能。而为了匹配DKDP晶体的增益,目前此类OPCPA的种子光一般是910nm中心波长的宽光谱高对比度飞秒光。  910nm种子光的产生一般基于复杂的多级非线性过程,比如多级参量放大过程,或者级联空心光纤光谱展宽结合交叉偏振波产生等。该研究中,课题组仅利用一级非简并四波混频过程,以α-BBO作为非线性介质,便获得了单脉冲能量250μJ,光谱覆盖宽度200nm的910nm信号光。由于非简并四波混频是三阶非线性过程,所以信号光的时域对比度也会得到极大提高。同时装置使用了简单的线性色散元件对信号光的角色散进行了有效补偿。  相关研究得到国家自然科学基金、中科院先导B类专项、中科院仪器发展项目以及上海市科技重大专项的支持。  论文链接 图1装置图以及非简并四波混频的相位匹配计算 图2信号光及光谱图

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  湖泊是内陆碳循环的枢纽。温度上升和富营养化均能在一定程度上促进浮游植物大量滋生,这部分浮游植物自身分泌及死亡后释放大量溶解性有机物(DOM)。这部分DOM生物可利用性强,在微生物等的作用下能快速矿化。有研究表明,微生物在厌氧及部分好氧环境下对DOM的分解能产生大量甲烷。湖泊甲烷的释放形态通常分为散逸型、冒泡型及水生植物传输三种,其中在富营养浅水湖泊,冒泡型甲烷释放的占比可达90%。然而由于该类释放方式随机性强,因而捕获其长期变化规律并揭示相应驱动机制十分困难。目前国内外鲜少有开展DOM与冒泡甲烷关联性的相关报道。鉴于此,中国科学院南京地理与湖泊研究所张运林研究小组与丹麦奥胡斯大学T.Davidson等学者开展合作,结合围格实验与室内培养实验,揭示冒泡甲烷释放与DOM及其生物可利用性的内在关联,研究结果发表在水环境领域刊物WaterResearch上。  围格实验结果表明,高营养组冒泡甲烷释放通量(41.5±52.3mgCH4-Cm-2d-1)显著高于寡营养组(3.6±5.4mgCH4-Cm-2d-1),而6-8月观测期间温度对甲烷释放通量的影响有限。冒泡甲烷释放通量与叶绿素a、溶解性有机碳DOC及其生物可利用性BDOC、稳定性同位素δ2H、δ18O及δ13C-DOC、内源性DOM荧光组分、超高分辨率质谱所解译的脂肪族类物质相对丰度均呈显著正相关,与沉水植物盖度呈显著负相关。室内24h培养实验(室温环境)结果表明,藻源性DOC及DOM荧光组分大幅消耗,伴随溶解性甲烷浓度的大幅上升(12.5±0.3升至137.1±4.3nmolL-1),而土壤淋溶那部分DOM经24h培养后产生甲烷量有限。由此表明,大量营养盐输入能在一定程度上促进草藻稳态转变,增加藻生物量及生物可利用性强的藻源性DOM的产生(如图),并能在一定程度上加速温室气体排放。    论文链接 图:生物可利用性较高的藻源性DOM在甲烷释放过程中的潜在作用机制

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  智能荧光高分子水凝胶是一类具有可调发光性能的高分子软材料,由于其三维聚合物交联网络中包含大量的水分子,在合适的外界刺激作用下,易与周围的水溶液发生物质交换,诱导水凝胶的溶胀或去溶胀,同时伴随着发光颜色或强度的显著变化,因而在仿生驱动、传感检测、信息存储加密等方面有着很大的应用潜力。如何通过高分子水凝胶的组成结构设计,来实现荧光性能与其他性能(如自修复、形状记忆、智能驱动等)的功能协同以满足特定的应用需求,成为需要格外关注的关键问题。  近年来,中国科学院宁波材料技术与工程研究所智能高分子材料课题组研究员陈涛、副研究员路伟在智能荧光高分子水凝胶的分子设计与材料构建方面开展了大量的基础研究工作(Sci.ChinaMater.2019,62,831;ACSSensors2018,3,2394;J.Phys.Chem.C2018,122,9499;Macromol.RapidCommun.,2018,39,1800648;Macromol.RapidCommun.2018,39,1800130;ACSAppl.Mater.Interfaces2017,9,23884),并探索了其在传感检测和仿生驱动方面的应用。例如,通过以滤纸为基底构建了一种Hg2+响应性的荧光高分子水凝胶复合材料,其可以协同滤纸的毛细作用和水凝胶的超亲水特性,实现水溶液和食品中Hg2+的快速和高灵敏性检测(Adv.Mater.Technol.2018,1800201,HighlightedonAdvancedScienceNews,如图1);通过构建一种基于萘酰亚胺荧光团的pH响应性高分子水凝胶,其不仅可用于水环境pH值的检测,还可以利用离子印染的方法来实现水凝胶表面荧光强度的时空调控(ACSMacroLett.2019,8,937,如图2);利用不同响应性的(荧光)高分子水凝胶功能模块的超分子宏观组装,开发了一种具有3D复杂驱动-智能变色双功能协同的仿生高分子水凝胶驱动器(Adv.Funct.Mater.2018,1704568,如图3)。  近日,该团队在《先进功能材料》(AdvancedFunctionalMaterials)上报道了一篇基于荧光高分子水凝胶的智能荧光响应、形状记忆和自修复等多功能协同以实现三维信息存储加密应用的新工作,题为Three-DimensionalFluorescentHydrogelOrigamiforMultistageDataSecurityProtection(DOI:10.1002/adfm.201905514)。该工作利用苝四甲酸功能化明胶和聚乙烯醇水溶液的多次冷冻解冻循环获得高强度荧光高分子水凝胶,其表现出典型的Fe3+诱导荧光猝灭现象,用Fe3+溶液为“墨水”就可以在其上负载文字、图案等信息。此外,由于聚乙烯醇在硼砂溶液中易于形成高密度的动态硼酸酯键,该水凝胶也表现出优异的形状记忆和自修复性能。通过与中国传统的折纸技术相结合,该团队协同利用形状记忆和自修复性能,成功将负载了信息的2D水凝胶片“搭建”成形状各异的3D水凝胶信息载体,实现了基于荧光高分子水凝胶的三维信息存储和加密(如图4、图5)。  以上工作得到国家自然科学基金(21774138,51773215)、中科院前沿科学重点研究项目(QYZDB-SSW-SLH036)、中科院青年创新促进会项目(2019297,2017337)等的资助。图1基于荧光高分子水凝胶的Hg2+传感器(Adv.Mater.Technol.2018,1800201)图2荧光高分子水凝胶表面发光颜色的时空调控(ACSMacroLett.2019,8,937)图3仿生双层高分子水凝胶驱动器的智能协同变形-变色行为(Adv.Funct.Mater.2018,1704568)图4(a-c)基于荧光高分子水凝胶的三维信息存储和加密过程示意图(Adv.Funct.Mater.2019,DOI:10.1002/adfm.201905514)图5(a-c)将分别负载“UCAS”、“Q1A2Z3”、“Attitudeiseverything”等信息的2D荧光水凝胶片手动折叠成各种三维形状后置于硼砂水溶液中,10s至3min后就可以得到形状各异的3D水凝胶信息载体。相较于经典的二维信息加密策略,这种加密于三维空间的信息的安全性更高,因为其负载信息只有在先置于酸溶液中恢复2D形状后才能在紫外灯下观察到(Adv.Funct.Mater.2019,DOI:10.1002/adfm.201905514)

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  把气球在头上摩擦,你的头发就会竖起来。几乎每个人都这样做过,或者至少见过。但是,尽管古希腊人首先发现了静电,科学家仍然不知道为什么某些材料相互摩擦会产生电荷。现在,他们可能有了答案。  与流经电线的电流不同,静电是固定不动的。这是因为这种类型的电(也被称为摩擦电)通常是在不能很好地传导电荷的材料中形成的,比如橡胶或塑料,这会导致电荷被卡住。这些绝缘体在一起摩擦会积聚静电。  在一项新研究中,科学家碰巧在研究另一种被称为柔性电的电现象,他们想知道这是否可以解释摩擦如何产生静电。挠曲电效应是在纳米尺度上连续而不一致的弯曲过程中自发出现的电场,就像你的手指沿着塑料梳子齿随意移动一样。  在这个微小尺度上,即使是光滑物体也会被凸出的小块摩擦。研究小组近日在《物理评论快报》上报告说,他们发现当两个物体摩擦时,这些微小的突起会弯曲,由于挠曲电效应,就会导致静电积聚。  新的解释还阐明了为什么同样材料制成的绝缘体在摩擦时仍能产生电压。这一直让科学家感到困惑,他们认为静电的积累可能归结于两种摩擦材料之间的内在差异。  此外,研究结果表明,塑料在产生静电方面表现得特别好。这一新的认识可以帮助工程师优化材料,产生更多的静电,并利用它为可穿戴技术充电。这一发现还有助于改善炼油厂等场所的安全状况——在这些场所,即使火星也可能引发灾难性的爆炸。

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