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  二维原子晶体材料的功能化对实现其在光电、催化、新能源以及生物医学等领域中的应用具有重要意义。在实现二维材料功能化方面,结构图案化调控是其中一个重要手段。之前,人们利用电子/离子束刻蚀、元素掺杂等手段实现了二维材料的图案化。图案化的二维材料则呈现出了许多新的物理性质,例如“纳米网状”石墨烯的半导体特性[Nat.Nanotechnol.5,190(2010)]、“纳米图案化”的二硫化钼的荧光特性[Adv.Funct.Mater.27,1703688(2017)]、“自然图案化”的二硒化铂与二硒化铜的分子选择性吸附特性[Nat.Mater.16,717(2017)],等等。在诸多二维材料中,过渡金属二硫族化合物(TMDCs)具有独特的“三明治”结构,使其在图案化方面具有突出的优势。根据其上下两层硫族原子排列方式的不同,可以产生H,T,T’,Td相等多种结构。同时,由于表层硫族原子易于脱离的特性,可以通过加热退火等多种手段诱导出缺陷,为调控过渡金属二硫族化合物的结构并进一步实现其图案化提供了可行方法。  二硒化钒(VSe2)作为过渡金属二硫族化合物中的一员,其单层被预言具有二维磁性、高导电性、电催化等诸多独特性质,是备受关注的一种新型二维材料。对这种材料的图案化与功能化无疑能进一步丰富其物理特性,从而拓展其应用前景。因此,如何实现这种单层材料的图案化与功能化就成为了下一步亟需解决的科学问题。  中国科学院物理研究所/北京凝聚态物理国家研究中心高鸿钧院士带领的研究团队多年来一直致力于新型二维晶体材料制备的探索、物性与应用基础研究,取得了一些国际引领性的研究成果。近期,该课题组博士生刘中流(实验)、雷宝(理论计算)等人成功实现了单层二硒化钒(VSe2)的一维图案化和对铂(Pt)原子的分散吸附,结合密度泛函(DFT)模拟计算研究了其结构及催化特性。  他们发现,在高定向热解石墨(HOPG)表面上生长的单层VSe2经过退火处理后可以形成单层一维图案化的(1D-patterned)VSe2,并且这种单层一维图案化的VSe2可以通过加热同时沉积硒的方式恢复为原来的单层VSe2,转变过程是可逆可控的。他们通过扫描隧道显微镜(STM)对生长的单层一维图案化的VSe2精细原子排布结构进行了研究,发现相比于原本0.33nm六方晶格周期的单层VSe2,一维图案化的VSe2具有取向一致、周期性均匀排列的一维条纹图案,其条纹间距约为0.97nm(图1)。结合原子力显微镜(AFM)测量,他们提出了该种单层一维图案化VSe2的结构模型,通过计算模拟证实,该模型与实验完全符合(图2)。进一步的实验观测结果表明:单层VSe2向单层一维图案化VSe2的转变过程是一个硒原子缺陷逐渐增加的过程。硒原子缺陷首先排列成线,然后随着线的数量增加形成取向相同的畴,最终形成均匀排列的周期性一维条纹。相反地,通过加热同时沉积硒可以使得硒原子缺陷得到弥补,从而恢复为单层VSe2(图3)。在研究了单层一维图案化VSe2的结构及形成机理之后,他们进一步沉积Pt原子实现了该种材料的功能化。实验结果表明:沉积的Pt原子在单层一维图案化的VSe2表面形成了分散结构,其中半数以上为单原子分散的Pt原子。DFT计算模拟表明,这些分散吸附的Pt原子在产氢反应(HER)中具有与Pt单晶接近的催化特性,可以极大地节约贵金属Pt的用量(图4)。  综上,该项工作提供了一种调控二维材料维度、结构和物性的方法,丰富了二硒化钒作为一种新型二维材料的应用潜力,并且实现了铂原子在该一维图案化的二硒化钒上的分散吸附。这一研究结果在清洁能源、新型催化材料等领域具有潜在的应用前景。相关工作以封面文章发表在NanoLett.19,4897-4903(2019)上。刘中流和雷宝为共同第一作者,王业亮、杜世萱和高鸿钧为共同联系作者。  该项工作获得了国家自然科学基金委(61725107,51572290,61888102,51872284)、科技部(2016YFA0202300)和中国科学院(XDB30000000,XDB28000000)的支持。  文章链接:https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/acs.nanolett.9b00889图1:单层二硒化钒(VSe2)与一维图案化(1Dpatterned)单层二硒化钒间的可逆结构转变。高定向热解石墨(HOPG)表面单层的VSe2与一维图案化VSe2间可逆结构转变的过程示意图(a),二者的大范围扫描隧道显微镜(STM)图像(b,d)及对应原子分辨STM图(c,e)。图2:单层的VSe2与一维图案化VSe2的计算结构模型和测量结果。(a)单层VSe2的结构模型。(b)单层VSe2的STM原子分辨图与STM模拟图。(c,d)单层一维图案化VSe2的结构模型,其中a=0.99nm,b=0.34nm,h=0.33nm。(e)单层一维图案化VSe2的原子力显微镜(AFM)及STM原子分辨图与STM模拟图及结构模型。图3:单层的VSe2与一维图案化VSe2结构可逆转变的具体过程。(a)HOPG上单层VSe2的STM图像。(b)图经过270℃退火后的样品STM图像,样品表面开始出现线缺陷。(c)图经过330℃退火后的样品STM图像,线缺陷数量增加并开始形成同一取向的畴。(d)图经过350℃退火后的样品STM图像,VSe2已经完全转变为一维图案化VSe2。该样品经过250℃加热同时沉积硒可以恢复成为原来的单层的VSe2。图4:铂(Pt)原子在单层一维图案化VSe2表面的分散吸附及其催化计算。(a)干净的单层一维图案化VSe2样品的STM图像。(b)沉积Pt原子后的单层一维图案化VSe2样品的STM图像。(c,d)Pt的二聚体及单原子的STM放大图像。(e)单层一维图案化VSe2样品表面吸附的Pt多聚体按所含原子数的分布统计。(f)Pt单原子吸附在单层一维图案化VSe2的结构模拟图。(g)计算得到的Pt原子不同吸附形态对产氢反应(HER)的自由能的影响与Pt单晶比较。

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  近年来电解水制氢受到广泛关注,寻找能替代贵金属的廉价高效的电催化剂成为当下研究热点。石墨烯由于具有良好的导电性、优异的化学稳定性以及易于化学修饰等优点,引起了科研人员的广泛关注,人们致力于将其发展成为高活性的电解水制氢催化剂。已有研究结果表明通过氮等杂原子掺杂可以调控杂原子近邻碳原子的电子结构,增强该碳原子活性位点与反应中间体的吸附作用,进而提高石墨烯等碳基材料的电催化析氢性能,然而传统的吡啶、吡咯和石墨型氮掺杂模式对于石墨烯等碳基催化剂的性能调控,效果不佳,与报道的高活性的金属基催化剂相比仍有很大的差距。中国科学技术大学科研人员通过密度泛函理论计算(DFT)揭示在一个石墨烯晶格六元环内进行双石墨型氮掺杂可以显著改变材料中碳原子(与两个氮原子结合的碳原子)的电子结构,降低碳活性位点的ΔGH*值至非常接近于0eV,有望进一步提高碳基材料的析氢催化活性。该研究采用金属有机框架化合物Cu-BTC作为前驱体,通过煅烧和溶剂热处理得到类石墨烯粒子聚集体,经CV循环后,其酸性电催化析氢性能逐渐提高,达到最优值时,在10 mA/cm2电流密度下其过电位仅为57mV,塔菲尔斜率为44.6 mV/dec,显示出与已报道的高活性金属基催化剂和Pt/C催化剂可比的电催化析氢性能。红外光谱、X射线光电子能谱、X射线近边吸收精细结构和固态核磁共振的表征结果表明该碳基材料形成了双石墨型氮掺杂于一个石墨烯晶格六元环的新结构,与两个相邻的石墨型氮键合的碳原子是催化活性位点,该键合方式有利于增强H在C活性位点上的吸附,从而提高催化活性。  研究成果以DualGraphitic-NDopinginaSix-MemberedC-RingofGraphene-AnalogousParticlesEnablesanEfficientElectrocatalystfortheHydrogenEvolutionReaction为题在线发表在国际期刊《德国应用化学》(Angew.Chem.Int.Ed.DOI:10.1002/anie.201908210)。  中国科大合肥微尺度物质科学国家研究中心和化学与材料科学学院材料系教授陈乾旺为论文通讯作者,中国科大博士研究生林志宇和博士后杨阳为论文共同第一作者。合肥同步辐射国家实验室、上海同步辐射光源和合肥稳态强磁场中心对于实验结果的表征分析提供了重要的帮助,该研究得到国家自然科学基金等的资助。  文章链接双石墨型氮掺杂于一个石墨烯晶格六元环结构的电催化析氢反应示意图及吉布斯自由能计算结果[图中黑色小球代表碳原子,蓝色小球代表氮原子,与两个石墨型氮原子相连的碳原子是电催化析氢活性位点,相关吉布斯自由能计算结果给出双石墨型氮掺杂于一个石墨烯晶格六元环的结构(2-GraphiticN)的ΔGH*为0.01eV.]

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  近日,中国科学院上海光学精密机械研究所强场激光物理国家重点实验室与重庆大学合作,在实现钙钛矿量子点稳定发光的合成控制及微纳激光性能提升领域取得新进展。相关研究成果以封面文章发表于AdvancedScience(2019,DOI:10.1002/advs.201900412)。  钙钛矿量子点具有优异的光学性能,如窄带发光、单色性好、荧光量子产率高等特点,在多个领域具有巨大的应用潜力。然而,卤化物钙钛矿量子点对极性溶剂和高温比较敏感,限制了其进一步应用。此外,单个卤化物钙钛矿量子点存在荧光闪烁性,阻碍了其在量子点发光二极管、纳米激光、固态照明等领域的应用。  该研究中,首次将CdS纳米材料对单颗粒的CsPbBr3量子点进行包覆,有效提高了其在高湿度、高温度下的稳定性。通过荧光显微镜技术对包覆前后的量子点进行闪烁性测试,结果表明包覆后的CsPbBr3/CdS量子点呈现出明显的非闪烁性特征。研究表明由于CdS壳成功包覆之后,将CsPbBr3量子点中的载流子限制在其表面,从而有效抑制了非辐射俄歇复合,保证了载流子在量子点内部的辐射复合发光,抑制闪烁性。此外,研究小组利用显微光学系统分别对CsPbBr3量子点及CsPbBr3/CdS量子点的自发放大发射及激光性能进行研究。在自发放大发射(ASE)的测试中,包覆后的钙钛矿量子点展示了更优异的性能,其ASE阈值下降了14%。为进一步探索CsPbBr3/CdS量子点的激光性能,将CsPbBr3/CdS量子点作为增益介质,填充入微毛细管中,在双光子泵浦源的激发下,成功检测到稳定的回音壁模式(WGM)激光,并且该激光呈现低阈值、高品质的特点,在纳米激光领域有巨大的应用潜力。  该项研究得到中科院B类先导专项、国家重点研发计划-政府间国际科技创新合作重点专项、中科院“百人计划”、国家自然科学基金等的支持。  论文链接图1该研究作为AdvancedScience2019第6卷第8期封面文章发表。图2(a)纯CsPbBr3量子点的荧光强度波动轨迹图和荧光强度统计图;(b)CsPbBr3/CdS量子点的荧光轨迹图;(c)反荧光漂白曲线;(d和e)纯CsPbBr3量子点和CsPbBr3/CdS量子点在不同时刻的视频截图。图3(A)CsPbBr3/CdS量子点WGM微纳激光发射光谱;(B)发射强度与激发强度的依赖关系,品质因子为1217。

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  “药材好,药才好”,优良药材是药材具有较高疗效与较高安全性的根本保障,道地药材的形成与其本身特有的化学成分有密切关联。陈皮为芸香科植物橘及其栽培变种的干燥成熟果皮,主要分为陈皮与广陈皮,其中广陈皮主产于广东省江门市新会区,被奉为道地药材。广陈皮与陈皮的准确鉴别及其道地性的内涵一直是研究的热点与难点。  南药陈皮团队(由中山大学、中国药科大学与广州医科大学部分专家组成)在国家重点研发计划“中医药现代化研究”重点专项“南药规模化生态种植及其精准扶贫示范研究”的支持下,于今年分别在AnalyticaChimicaActa和JournalofChromatographyB杂志发表论文,通过首次建立的代谢组学、DNA条码和电子鼻相结合的方法,从包括6种黄酮苷和3种多甲氧基黄酮在内的9个物种特异性化学标志物鉴定茶枝柑(广陈皮)与其它陈皮栽培变种(陈皮);研究进一步明确了2-甲氨基-苯甲酸甲酯可作为有效区分广陈皮与陈皮的标志物。此外,研究还发现广陈皮中的特征性多甲氧基黄酮类成分如川陈皮素、3,5,6,7,8,3′,4′-七甲氧基黄酮等具有抗鼻咽癌及降糖活性,有关研究成果于今年已在FoodScience&Nutrition杂志发表,并获得发明专利授权。  这些成果在广陈皮整体化学物质基础表征分析的基础上,通过辨识和确证其有效成分群,有助于建立基于药效权重的广陈皮质量评价新模式与新方法,助力分析广陈皮药材道地性的物质基础本质。

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      病毒学国际学术期刊《JournalofVirology》近期在线发表了生物安全大科学中心/武汉病毒所肖庚富团队的最新研究成果,论文题为ComprehensiveInteractomeAnalysisRevealsthatSTT3BisRequiredfortheN-GlycosylationofLassaVirusGlycoprotein。该工作揭示了寡糖转移酶STT3B在拉沙病毒囊膜糖蛋白N-糖基化过程中的功能和作用机制。      哺乳动物沙粒病毒(Mammarenavirus)属于布尼亚病毒目(Bunyavirales)沙粒病毒科(Arenaviridae),主要由旧世界和新世界沙粒病毒组成,包括多种对人类有重要威胁的烈性病毒,例如拉沙热病毒(Lassavirus,LASV)、鸠宁病毒(Junínvirus,JUNV)、马秋波病毒(Machupovirus,MACV)等。其中LASV主要在尼日利亚、利比里亚、塞拉利昂、几内亚等西非国家中流行,每年造成10-30万人感染,约5000人死亡。LASV囊膜糖蛋白GP高度糖基化,在其躲避宿主抗体中和过程中起重要作用,但是其糖基化过程的具体机制仍不明确。该研究利用质谱技术对LASVGP蛋白的互作宿主蛋白进行鉴定,发现宿主寡糖转移酶(OST)复合物中STT3B和LASVGP蛋白存在较强互作。哺乳动物细胞内OST复合物的催化亚基存在STT3A和STT3B两种亚型,通常情况下,STT3B型OST负责补充STT3A遗漏的N-糖基化位点。该研究发现,LASVGP蛋白部分N-糖基化位点主要不是由STT3A而是由STT3B型OST介导,STT3B协同其辅助蛋白MAGT1或TUSC3在LASVGP蛋白N-糖基化及其随后成熟过程中发挥更重要的作用。该研究还发现这种现象在JUNV、MACV等其他高致病性沙粒病毒中普遍存在。此外,对STT3B的特异性比STT3A高的N-糖基化抑制剂NGI-1能够显著抑制LASV等一系列高致病性沙粒病毒GP蛋白糖基化过程并降低病毒感染力。该研究为今后深入解析LASV等沙粒病毒的感染机理以及抗病毒药物的研发提供了候选靶标。      中国科学院武汉病毒研究所博士生朱圣淋为该论文的第一作者,肖庚富研究员和张磊砢副研究员是该论文的共同通讯作者。该工作得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金和中国科学院青年创新促进会项目的资助。      文章链接:https://jvi.asm.org/content/early/2019/09/06/JVI.01443-19图示:STT3B协同其辅助蛋白MAGT1或TUSC3在LASV等高致病性沙粒病毒GP蛋白N-糖基化及随后成熟过程中发挥重要作用

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  9月27日,青海省科技厅组织专家对“青海蚤类分类研究”进行成果评价,专家委员会认为,项目对制定鼠疫防控措施、开展鼠疫溯源诊断及指导病媒生物防制工作等方面具有一定的参考价值,同意通过成果评价。  项目由青海省地方病预防控制所、青海省疾病预防控制中心、黄南藏族自治州疾病预防控制保健中心和乌兰县疾病预防保健中心合作完成,应用COI基因片段研究青海常见蚤类遗传多样性和遗传进化关系,丰富了重要医学昆虫的DNA条形码序列信息,建立了蚤类种群DNA条形码数据库,并将技术应用于青海鼠疫自然疫源地主要媒介蚤的快速鉴定,形成了快速高效的医学媒介鉴定新方法,丰富了蚤类分类方法,为相关医学动物分类、生态学、种间亲缘关系、系统进化分析及种质资源管理与保护等方面提供了分子遗传信息资料。项目结合蚤类种群生态学研究、动物鼠疫疫情分布等数据,分析宿主动物、重要蚤种种群遗传特点与动物鼠疫流行的空间分布关系,从分子水平上深入探讨鼠疫疫源地存在的生态学机制。项目利用扫描电镜技术研究了人蚤、斧形盖蚤、谢氏山蚤、细钩盖蚤、直缘双蚤前胃超微结构,发现了人蚤和直缘双蚤2种特殊刺形,分析了鼠疫媒介蚤前胃形态结构与鼠疫传播的相关性,为科学指导鼠疫防制具有重要流行病学意义。  项目共发表学术论文11篇、出版著作1部。

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