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  近日,中国科学院大连化学物理研究所生物能源化学品研究组研究员王峰团队受邀撰写题为《杂原子参与的木质素裂解制备官能团化芳香化合物》(Heteroatom-participatedlignincleavagetofunctionalizedaromatics)的综述文章,系统介绍了含氮、硅、碘和锂等杂原子参与的木质素裂解制备官能团化芳香化合物的研究近况。  木质素是木质纤维素的芳香聚合物片段,它是自然界中最丰富且可再生的芳香碳资源。通过断裂木质素中芳香单元之间的脂肪侧链,可实现木质素的解聚,并制备多样的芳香化合物。然而当前大多数解聚策略采用含活泼氢、氧等物种断裂脂肪侧链,同时木质素本身只含碳、氢和氧,这导致木质素的解聚产物也只含碳、氢和氧三种元素。当使用含杂原子(X)的试剂断裂木质素中的C-C及C-O键时,可在产物中构建C-X和O-X键,得到含有杂原子的官能团化芳香单体产物,将有可能拓展木质素转化的应用领域。  传统的造纸制浆和木质素的成分分析等过程都涉及杂原子参与的木质素解聚反应,但这些过程往往使用有毒试剂,条件苛刻,且对解聚产物的关注较少。近十年来,科研人员提出催化转化的方法,采用含氮、硅、碘和锂等杂原子试剂,丰富木质素的转化方式,在温和条件下可分别高选择性地断裂侧链上C(aryl)-C(alkyl)键、C(alkyl)-C(alkyl)、C(alkyl)-O和C(aryl)-O键。这些方法除了可实现主要连接β-O-4'的断裂之外,还可实现4-O-5'、β-1'以及芳基甲基醚等其他连接的断裂。转化产物包括芳胺、酰胺、异噁唑、硅氧烷和酚锂等官能团化的芳香单体,显示出了木质素在制备药物、染料等精细化学品以及能源材料等方面的巨大潜力。  近年来,该团队在木质素催化转化制备高附加值化学品方面取得一系列进展,发展了加氢/转氢氢解方法制备烷基酚和酚类酮等产物(EnergyEnviron.Sci.,2013,6,994;ACSCatal.,2017,7,3419;ACSCatal.,2017,7,4571;ACSCatal.,2018,8,1614;ACSCatal.,2018,8,6837),一步/两步氧化法制备芳香醛(ACSCatal.,2017,7,3850;ACSCatal.,2018,8,4761;ACSCatal.,2020,10,632)、芳香酸(ACSCatal.,2016,6,6086;J.Catal.,2017,346,170;J.Catal.,2017,348,160)和芳香酯(GreenChem.,2017,19,702)产物,氮试剂参与解聚制备酚类异噁唑、腈(ACSSustainableChem.Eng.,2018,6,3748)和非酚型芳胺产物(ACSCatal.,2019,9,8843),以及联苯的高值化转化方法(Chem.Sci.,2019,10,3681)等。  该综述以TutorialReview的形式发表在《化学会评论》(ChemicalSocietyReviews)上。该工作得到中科院战略性先导科技专项(B类)“能源化学转化的本质与调控”、国家自然科学基金项目、中科院国际人才计划项目、大连市科技创新基金项目等的资助。杂原子参与的木质素裂解制备官能团化芳香化合物

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  根据鄱阳湖独特的水情变化特征以及洪泛区系统的界定,可定义赣江等五河入湖河口水体以及鄱阳湖主湖区均为湖泊系统,而水位消退期与主湖区脱离的湿地(包括碟形湖)属于典型的湖泊型洪泛湿地。鄱阳湖洪泛湿地及广泛分布的碟形湖除了维护鄱阳湖湿地生物多样性和生态系统完整性之外,也对季节性洪水过程起到缓冲作用。进入21世纪以来,长江三峡工程、流域水库调度和湖区人类活动在不同程度上增加了洪泛湿地受干扰的频率和程度。此外,鄱阳湖拟建水利工程或将显著改变鄱阳湖季节性水文节律,干扰湖区洪水脉冲的变化形式与程度,影响湖泊湿地生态系统的稳定性。  由于缺乏高时空分辨率的观测资料和科学的评价指标,如何量化洪泛湿地地表水文连通性,揭示碟形湖系统的水量调蓄机制仍然是水文生态研究面临的挑战。在中国科学院战略性先导A美丽中国专项、国家重点研发计划项目和国家自然科学基金的资助下,中国科学院南京地理与湖泊研究所张奇团队谭志强等通过多源遥感数据融合技术以8天、30米的时空分辨率重现了鄱阳湖湿地的洪泛过程。结合高精度湖盆地形数据,对洪泛系统的地表水文连通性以及碟形湖水位、水量估算开展了系统研究(图1)。  对代表性碟形湖水面变化的研究结果表明,地表水文连通性是影响碟形湖水面扩张和萎缩的重要指标。涨水期,与周边水体连通后的碟形湖的扩张速率是连通前的7倍。退水期,地表水文连通变弱的碟形湖的萎缩速率比强连通时慢17倍,在有充分水源补给(如降水)的条件下甚至可以遏止水面持续萎缩的态势(图2,以枯水年为例)。对面积大于1km2的77个碟形湖的研究结果显示,碟形湖对整个河-湖-洪泛系统的水量贡献并不大,低水位时期碟形湖水量占全湖的5.6%。与水量贡献相比,碟形湖的水面积所占比例在低水位时期则达到18.5%(图3)。这种水量平衡关系主要是由洪泛区浅平的湖盆地形特征导致的:即使是较小的水位差异也会导致洪泛区巨大的水面分布变化。长期以来,大部分位于洪泛区上游的碟形湖均设有独立的闸门,通过关闸蓄水满足低水位时期碟形湖渔业养殖的需求。在近年来鄱阳湖秋旱频发的背景下,这种“堑秋湖”的渔业方式阻隔了碟形湖与外界的水文连通,一定程度上缓解了主湖干旱对碟形湖的影响(图4)。  该研究通过连通频率确定了不同水体之间的水流路径;量化了湖泊、河流和碟形湖之间连通的时机及持续时间;揭示了地表水文连通性对碟形湖涨退水过程的影响程度。在相关湿地生物保护政策下,应加强流域来水对湖泊湿地水文过程影响的研究,从流域调控和湿地管理等多种途径维护湿地生态水位和流量,应对气候变化和江湖关系持续调整带来的新问题。  相关研究成果发表在EnvironmentalResearchLetter和JournalofHydrology上。  论文链接:123图1碟形湖水位及水量估算流程图2不同连通时段的碟形湖水面积变化图3基于遥感估算的碟形湖与主湖的面积\水量时间序列图42000-2016年碟形湖年平均和最小水量变化率

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  近期,中国科学院精密测量科学与技术创新研究院激光诱导超快电子动力学课题组在物理模型研究中取得新进展,找到了液体内电子超快动力学规律,发展了一个简洁的方程。该方程有机地结合了液体内原子的分布、激光的参数以及辐射谐波的光子等信息,预测得到的高次谐波最大光子能量与实验测量的结果完全一致。该研究成果近日发表在《物理评论快报》(Phys.Rev.Lett.)上。  高次谐波是指低频强场超快激光与物质非线性相互作用时,辐射出的一系列高频相干波。其中激光与气体相互作用产生的高次谐波的研究比较透彻,也是目前产生阿秒激光的主要手段。但气体高次谐波的产生效率较低,是制约其应用的主要因素。随着长波红外驱动激光的发展,科学家发现晶体也可产生非线性高次谐波,由于其具有密度高、内部原子排列规律性好等特点,有望实现紧凑和高转换效率的高次谐波源。然而大多数晶体能承受的激光损伤阈值比较低,难以产生高能光子。液体高次谐波综合了部分固体和气体谐波的优点,样品既具有密度高的特点,又可承受很高的驱动光强,成本低,易制备和更新,是未来发展的一个新方向。当前,科学家对液体高次谐波机理的认识一直是一片空白,亟需理论突破。  精密测量院激光诱导超快电子动力学课题组一直专注于高次谐波理论的研究,在气体和固体高次谐波领域做出了一系列有影响力的成果。面对微观复杂无序液体系统的难题,他们采用统计学方法发展了一套物理模型,经过大量的数字模拟,结合物理原理,找到了液体内电子超快动力学规律,发展的新方程既包含了微观电子与强激光的相互作用,又充分考虑了宏观的原子统计分布规律,不但得到的高次谐波谱特征与实验结果定性一致,而且预测的高次谐波最大光子能量与实验测量结果定量符合。论文第一作者硕士研究生曾爱武、通讯作者研究员卞学滨投稿后,三位审稿人一致给予了很高的评价,认为该理论模型是开创性的,是液体高次谐波领域的第一个理论模型,揭示了结构涨落这一宏观统计量与谐波频谱奇偶转变和截断能的深刻联系,将为相关实验的开展提供指导。  该研究工作获得国家自然科学基金“新型光场调控物理及应用”重大研究计划的资助。  论文链接液体高次谐波示意图

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  5月26日,中国科学技术大学潘建伟及其同事徐飞虎、张强,与清华大学马雄峰、多伦多大学Hoi-KwongLo等,应邀在囯际物理学综述期刊、美国物理学会的《现代物理评论》(ReviewsofModernPhysics)上发表题为《基于现实器件的安全量子密钥分发》(Securequantumkeydistributionwithrealisticdevices)的长篇综述论文。该论文系统阐述了量子密码的原理、理论和实验技术,并指出,经过全球学术界三十余年的共同努力,现实条件下量子密码的安全性已经建立起来,尤其是测量器件无关等量子密钥分发协议的提出,彻底关闭了量子密码在物理实现过程中可能出现的安全性风险,为实现基于现实器件的安全量子密码铺平了道路。此论文为量子密码的广泛应用以及标准化制定奠定了坚实基础。  量子通信是量子信息科学的重要分支,它是指利用量子比特作为信息载体来进行信息交互的通信技术。量子通信中最典型的应用方式之一是量子保密通信(量子密钥分发)。量子密钥分发可以提供一种原理上安全的通信手段,是迄今唯一的安全性得到严格证明的通信方式,也是首个从实验室走向实际应用的量子信息技术。它已经成为物理学最有活力的前沿研究方向之一。经过我国科学家的长期努力,成功发射了世界首颗量子科学实验卫星“墨子号”,并完成了国际上最大规模的量子保密通信光纤网络“京沪干线”。  近年来,随着量子密钥分发逐步走向实用化研究,量子密钥分发的现实安全性得到了国际上的广泛关注。主要研究实际系统中的器件并不完全符合协议的数学模型而引入的潜在安全性风险和解决方案。这其中涌现了很多关于量子安全攻防的研究,以及多个新型的量子密钥分发协议。其中,潘建伟团队在国际上首次实验实现多个重要的新型协议,包括诱骗态、测量器件无关和双场等协议,极大地推动了量子密钥分发的现实安全性。  潘建伟等受邀为《现代物理评论》撰写的综述论文长达60页。文章详细回顾了量子密码的发展历史,深入讨论了量子密钥分发的现实安全性,并展望了量子密钥分发技术的未来发展趋势。《现代物理评论》杂志专门发布评论指出:“在科学家的长期共同努力下,国际学术界在现实条件下量子密钥分发的理论和实验上都取得了重要的进展,现实安全性得到了彻底的提升”,“这篇论文描述了当前最优的量子安全理论,以及实际保证量子密码系统现实安全性的方法和关键技术。”  论文链接

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  随着极端气候事件的强度和频度的增加,植被和当地气候的相互作用受到越来越多的关注。植被作为重要的下垫面,其表面的平均温度和温度波动对当地气候和动植物的热环境具有重要影响。从表面的平均温度来看,高纬地区的森林对当地气候具有加热效应,低纬地区的森林具有降温效应,中纬度地区森林的热力效应较复杂,取决于植被的反射和蒸腾能力。但是对不同气候带植被对温度波动的热缓冲能力却没有系统的研究。  中国科学院西双版纳热带植物园树木年轮与环境演变研究组研究员林华等根据温度随太阳辐射的升高速率,提出了一种测量植被热缓冲能力的新方法。这个方法只需要一只四分量辐射计就能测量所需所有参数。该研究采用这种方法比较了不同气候带,包括10种植被类型,共计133个站点的热缓冲能力,其值介于5.2到21.2之间。研究结果表明,森林和湿地的热缓冲能力比非森林(草地、萨王纳、耕地)高,10可以作为森林和非森林热缓冲能力的分界限。在高纬地区,干扰和幼龄人工林会显著降低森林的热缓冲能力甚至到非森林的水平,但是这种降低效应在低纬地区不明显。森林的热缓冲能力主要受林冠高度的影响,然而草地和萨王纳植被主要受能量分配、水分和碳固定速率的影响。该研究表明在预测极端天气对植物的威胁时,需要同时考虑冠层表面的平均温度和温度波动。虽然高纬度地区的成熟林具有一定的增温效应,但是在缓解极端天气事件带来的温度波动方面具有重要作用。因此,保护高纬和低纬地区的成熟林同等重要。  该研究成果以Forestsbufferthermalfluctuationbetterthan non-forests为题发表在AgriculturalandForestMeteorology上。  论文链接不同植被类型热缓冲能力比较

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  谷氨酸棒杆菌是重要的工业发酵菌种,被广泛用于氨基酸、有机酸的生产。为了提高目标产物的产量,代谢途径关键基因的表达往往需要精细调控。尽管近年来基于CRISPR的基因组编辑技术以及基于CRISPRi的基因表达沉默技术在谷氨酸棒杆菌中取得了突破,为基因敲除和改造提供了重要工具,但目前可用的基因表达快速调控工具还相对有限。  中国科学院天津工业生物技术研究所研究员郑平带领的系统与合成生物技术研究团队和研究员孙际宾带领的系统生物学中心研究团队合作,前期在谷氨酸棒杆菌中建立了基于人工合成sRNA的基因表达沉默技术(MetabolicengineeringofCorynebacteriumglutamicumbysyntheticsmallregulatoryRNAs.J.Ind.Microbiol.Biotechnol.,2019,46,203-208),实现了染色体基因表达的快速下调,单基因弱化效率达到80%以上。近日,两研究团队再次合作,在谷氨酸棒杆菌中开发建立了基于CRISPR/dCpf1的多基因表达调控技术,实现了多个目标基因的快速表达调控。首先,该研究在谷氨酸棒杆菌中优化了dCpf1的表达,并通过不同突变位点的验证,发现D917A和E1006A组合突变体具有更好的弱化效果,报告基因的表达强度下调了89%。随后,研究人员设计了基于GoldenGate的crRNA快速构建策略,通过一步反应,即可快速构建包含多个靶基因结合序列的crRNAarray。利用上述技术,该研究在谷氨酸棒杆菌中分别进行了双报告基因以及赖氨酸合成途径中4个内源基因的同时弱化,结果显示目标基因的弱化效率均达到90%以上,获得的多基因组合调控的工程菌株赖氨酸产量和转化率提高了4倍,为谷氨酸棒杆菌的代谢工程改造提供了一种重要的调控工具。  该研究得到国家重点研发计划、国家自然科学基金项目的支持,相关成果发表在期刊FrontiersinBioengineeringandBiotechnology。天津工生所和天津科技大学联合培养硕士研究生李明月和天津工生所工程师陈久洲为论文的共同第一作者,郑平和孙际宾为论文的共同通讯作者。  文章链接谷氨酸棒杆菌中基于CRISPR/dCpf1的多基因表达调控

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