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  近日,中国科学院大连化学物理研究所储能技术研究部研究员李先锋、张华民团队设计、制备了一种基于氮化钛纳米棒阵列三维复合电极材料,并应用于锌溴基液流电池中,大大提高了其功率密度。  溴(Br2/Br-)基液流电池,特别是锌溴液流电池,具有能量密度高、电解液成本低等优势,成为电化学储能领域的研究热点之一。但是Br2/Br-电对的反应活性较低,电极的极化较大,导致电池的功率密度较低,电堆成本相对较高。  为此,该研究团队设计制备出了一类基于氮化钛纳米棒阵列的自支撑三维层状复合电极材料。在此设计中,碳毡电极作为复合电极的基底材料,其三维导电网络保证了电极的高电子传导率。氮化钛纳米棒阵列对Br2/Br-电对的高催化活性则降低了电极的电化学极化。此外,三维层状和棒状阵列结构有助于电解液向电极内部的渗透,提高了电极的离子传输速率,从而降低了传质极化,大大提高了锌溴液流电池的工作电流密度。该工作为高功率密度溴基液流电池电极材料的设计制备提供了新思路。  上述研究工作得到CASSTS项目、CAS-DOE合作项目、大连科技创新项目和DICP基金等资助。相关研究成果于近日发表在《先进材料》(AdvancedMaterials)上。大连化物所研发出应用于锌溴液流电池的高活性氮化钛纳米棒阵列复合电极材料

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  线性磁电效应是指磁场(H)感生电极化(P)或电场(E)感生磁化的现象,感生的电极化与磁化强度可用公式P=αH或M=αE来表示,其中α定义为线性磁电系数。由于磁场可调控电极化以及电场可调控磁性质,线性磁电效应材料作为一种重要的磁电耦合多功能材料获得了广泛研究。在实际应用中,人们期望材料在较为宽广的温度或磁场范围内具有大的线性磁电系数α。然而,自从1960年在Cr2O3中首次发现线性磁电效应以来,线性磁电材料α的大小往往在20-30ps/m以内。在一些自旋诱导电极化的多铁性材料中,虽然其α系数的最高值可提高几个量级,但最大值仅发生在磁电相变温度附件,偏离相变临界温度时急剧下降至可忽略量级。如何在较宽的温度/磁场范围内进一步提升材料的线性磁电效应是极具挑战的难题。  近期,中国科学院物理研究所/北京凝聚态物理国家研究中心极端条件物理重点实验室EX6组研究员龙有文团队在高压制备的白钨矿型氧化物DyCrO4中,率先发现了高达50ps/m的线性磁电效应,并且该效应在较大的磁场范围内(-3到3T)保持恒定;更有意思的是,较高磁场可诱导变磁转变,产生大的净磁矩与自发电极化,罕见地实现铁磁-铁电多铁性。  常压下烧结的DyCrO4结晶为四方锆石型结构,空间群为I41/amd,具有长程铁磁有序,但其磁结构不支持线性磁电效应。当锆石型DyCrO4在700-750K温度条件下经过6-8GPa的高压处理后,会转变为另一种四方结构,即具有I41/a空间群的白钨矿相。该结构相变导致10%左右的体积坍缩,属于一级不可逆相变。磁化率与中子衍射表明高压白钨矿DyCrO4具有长程反铁磁有序,且Dy3+离子与Cr5+离子同时参与反铁磁相互作用,磁矩沿着晶格b轴形成共线型反铁磁排列,相应的磁点群为2'/m。磁对称性分析揭示该磁点群具有非零的磁电张量,因而可导致线性磁电效应的产生。实验上,当在零磁场测试介电常数和铁电极化时,探测不到这些物理量的反常改变。然而,一旦引入磁场后,可观察到尖锐的介电峰,同时伴随铁电极化的出现,且电极化的大小与所加磁场强度成正比关系,表明磁场可感生电极化,证实白钨矿DyCrO4的线性磁电效应。在固定温度下测试电极化随磁场变化关系时,可明显观察到P与H的线性关系,相应的线性磁电系数可高达50ps/m,且在-3到3T磁场范围内保持恒定。另一方面,当去掉磁场改用外加电场作为激励时,可观察到电场诱导磁化强度的改变,且诱导的磁化强度与所加电场保持正比关系,从而实现逆线性磁电效应。此外,较高磁场可诱导白钨矿DyCrO4的变磁转变(临界磁场约为3.1T),使其原本共线排列的反铁磁结构发生偏转,导致大净磁矩(7μ/f.u.)的产生,使材料呈现铁磁性质。磁场依赖的中子衍射表明,4.3T时铁磁成分占比接近65%。在临界磁场以上,新的磁结构要么由Dy3+离子沿外加磁场方向的倾斜所导致,要么由Dy3+与Cr5+这两种磁性离子的共同倾斜导致。然而,不管是哪种类型的倾斜,都将把磁点群由低场时的2'/m转变为高场时的m。显然,新的磁点群是一个极化磁点群,可以打破空间反演对称性,允许自发铁电极化的产生。因而,DyCrO4在较高磁场下不仅展示了具有大净磁矩的铁磁行为,同时也具有自发电极化,在单相材料中罕见地实现了铁磁-铁电多铁性。  相关研究结果发表在近期的NPGAsiaMaterials上(11,50,2019),并且被编辑部选为FeaturedArticle,以《磁电效应:罕见结构为器件控制提供契机》(Magnetoelectriceffect:Rarestructureoffersoptionsfordevicecontrol)为题进行重点推荐。该工作获得重庆大学物理系教授柴一晟与物理所研究员孙阳的密切合作;与中子衍射实验与美国橡树岭国家实验室YanWu、HuiboCao、ClarinaDelaCruz等合作完成;西班牙马德里材料研究所教授J.S.Alonso与卡洛斯三世大学教授A.Munoz协助分析了磁结构。该工作获得科技部(2018YFE0103200,2018YFA0305700)、国家自然科学基金委(11574378,51772324,11674384)、中科院(YZ201555,QYZDB-SSW-SLH013,GJHZ1773)等的支持。  文章链接图1:白钨矿DyCrO4基态磁结构、磁化率、固定磁场下的介电常数与电极化。图2:白钨矿DyCrO4磁场依赖的磁化强度、磁介电效应、电极化及线性磁电系数。图3:白钨矿DyCrO4不同磁场下的中子衍射谱与高场下可能的磁结构。图4:白钨矿DyCrO4温度与磁场依赖的相图。

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遗迹化石Yichnuslevis化石及其切片。南古所供图  中国科学院南京地质古生物研究所11日发布消息:通过该所与美国弗吉尼亚理工大学古生物学家长期合作,双方在动物的早期行为和早期海绵骨针的生物矿化方面取得了新的进展。  两项成果分别发表国际期刊Geology和NatureCommunications上。  第一项研究提出,早期动物的行为受氧气控制。  专家介绍,地球化学证据表明埃迪卡拉纪末期(551~539百万年前)海水经历了广泛的缺氧和剧烈的氧化还原条件的变化,这一变化直接影响动物的分布和行为。然而,通过化石反映这种变化的研究几乎没有。  近日,南古所早期生命研究团队袁训来研究员、陈哲研究员、周传明研究员与弗吉尼亚理工大学肖书海教授合作研究,在Geology杂志上文章,提出早期动物的行为受海水中氧气含量的控制。  研究人员在三峡地区埃迪卡拉系灯影组发现的遗迹化石新属种Yichnuslevis,由一系列不连续的纺锤形潜穴组成。通过分析,推测Yichnuslevis代表了动物不断地钻入和钻出藻席层的行为,这一行为可能与当时海洋底层藻席产氧有关。  科研人员认为,虽然埃迪卡拉纪大气中氧含量已明显增加,但氧含量水平存在着明显的短期波动。新发现的遗迹化石穿插在藻席层中,水体中与藻席层中氧含量的差异(现代藻席层中的日夜含氧量变化异常明显)可能导致了该造迹动物在藻席层和水体间进行规律的反复运动。  第二项研究则证实了早期海绵骨针的生物矿化。  据了解,海绵是地史上最早出现的动物之一。硅质或钙质骨针是古生物学家识别海绵化石的重要标志之一,寒武纪至现今的大部分海绵具有矿化骨针。但是,海绵骨针是如何出现、何时出现一直存在争议。  南古所早期生命研究团队万斌副研究员和袁训来研究员参与的一项中美国际合作项目取得重要进展,在NatureCommunications杂志上发表文章,为认识海绵骨针的早期演化提供了新的证据。  该文报道了一类体型较小、以碳质压膜形式保存的海绵化石新属种:精美瓶状海绵Vasispongiadelicata,化石产自安徽省休宁县寒武纪早期的荷塘组黑色泥岩中。  不同于常见的发育完全矿化骨针的海绵动物,这类海绵化石的特别之处在于其骨骼主要是由微矿化的硅质骨针以及完全没有矿化的有机质骨骼组成。因此,它有可能代表了一类处于完全没有矿化骨针的海绵动物和发育完全矿化骨针的海绵动物之间的过渡类型。  科研人员认为,这类化石的发现印证了海绵骨针中有机大分子对生物矿化硅的形成起到了关键的调节作用;而最早的海绵动物可能个体很小,并且没有发育矿化古骨针,而是发育有机质的骨骼,该发现为古生物学家今后寻找前寒武纪的海绵动物化石提供了新的指导思路。  相关研究得到中国科学院科技先导专项(B类)、中国科学院重点项目、国家自然科学基金、江苏省自然科学基金、现代古生物学和地层学国家重点实验室基金、美国地质学会和美国国家科学基金会的联合资助。

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  近日,中国科学院过程工程研究所提出以乳液静电纺丝的方法制备一种基于纳米纤维组装的新型聚四氟乙烯(PTFE)中空纤维膜。相对于传统机械拉伸法制备的PTFE中空纤维膜,该膜兼具纳米纤维膜(高孔隙率)和中空纤维膜(自支撑性和高装填密度)的优点,整个制膜过程无需使用有机溶剂和润滑剂,实现了PTFE中空纤维膜绿色制备和膜性能的新突破。   PTFE以其优异的耐腐蚀性、热稳定性和疏水性而被认为是一种理想的疏水膜材料,但是其难被溶解,熔融流动性差,难以进行加工。目前PTFE中空纤维膜的唯一加工方法是机械拉伸法,但是该方法所制备的膜孔隙率低,严重制约了分离过程的效率。   过程工程所李玉平研究员团队提出以水溶液粘度高、易于热分解的聚乙烯醇(PEO)作为粘结剂和PTFE颗粒混合成水性纺丝液,以非旋转线电极作为连续化制备的接收器。PEO包覆PTFE颗粒在高电压下被拉伸成PTFE/PEO混合纳米纤维,沉积在线电极上形成初始膜。在一定温度下烧结后,初始膜中的PEO分子被完全分解,PTFE颗粒之间熔融成纳米纤维并通过纤维节点粘结组装成目标PTFE中空纤维膜。   该膜在膜蒸馏应用中蒸汽通量达到商业PTFE中空纤维膜的4.6~8.8倍、文献报道的3.2~11.6倍。纤维的微-纳多级结构赋予该膜超疏水性,在长时间和盐度不断升高的膜蒸馏实验中表现出高而稳定的脱盐性能,表明其在海水淡化、高盐废水处理等领域具有良好的应用前景。   相关成果发表在国际膜科学领域TOP期刊JournalofMembraneScience上(J.Membr.Sci.2019,583,200-208),被中国膜工业协会官网、科学网、搜狐网等媒体转载报道。      (A)制备过程和原理,(B)膜的横截面和(C)表面电镜图,(D)照片显示膜的自支撑性,(E)组件。   过程工程所环境资源化技术与工程课题组近年在纳米纤维膜的功能/性能强化和规模化制备方法上进行了系列研究。为了提高纳米纤维膜的装填密度,研究人员首先提出了将纳米纤维组装成中空膜结构(Mater.Lett.2017,204,8-11.);基于对纺丝过程中纳米纤维运动轨迹的分析,开发了纳米纤维中空膜规模化静电纺丝的新技术和理论(J.Membr.Sci.,2018,562,38-46),该膜被成功应用于废水氨回收且表现出较高选择性和通量(Sep.Purif.Technol.2019,216,136-146.)。;提出了快捷、广谱的调控纳米纤维膜孔径分布和机械强度的新焊接方法(CSu,etal.J.Membr.Sci.,2019);利用增材制造的原理层层沉积纳米纤维和微米团簇,提高了膜的抗结垢性能(CSu,etal.Environ.Sci.Technol.2019)。   以上工作得到国家自然科学基金以及国家重点研发计划等项目的支持。 

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  非对称传输在声学通信和噪声控制中有重要的应用价值,其理论研究和实验验证一直是科研人员关注的重点。在先前的研究工作中,声学非对称传输通常依靠声学非线性效应和模式转换来实现。近年来,研究人员将量子力学中时空对称的概念引入声学领域,通过在声学体系中引入损耗和增益的调控,实现一维体系的单向隐身、无插入误差传感器和完美吸声等新奇现象。  为了增加时空对称声学结构的实用性,中国科学院声学研究所噪声与振动重点实验室博士生杨玉真及其导师、研究员杨军、研究员贾晗等人将时空对称声学扩展到二维空间,通过在声学衍射栅中加入损耗,并利用实部折射率和虚部折射率的相互作用来提供非对称的衍射波矢,从而首次实现PT系统非对称衍射。  相关研究成果9月19日在线发表于PhysicalReviewApplied。  该课题组在波导板上增加侧腔结构来增大等效折射率的实部,在波导板上开设漏声小孔并铺设吸声棉引入声能损耗。两种结构对折射率实部和虚部的调节是相互独立的,研究人员将两种结构巧妙地组合在一起,实现了对折射率实部和虚部的共同调节。  实验测量了声学衍射栅在2.7-3.3kHz范围内的衍射效果。测量结果(图2(a))显示一阶被抑制衍射束声场强度明显低于一阶未被抑制衍射束声场强度。在测量区域的能量积分(图2(c))表明该声学衍射栅在测量频率范围内具有强烈的非对称衍射效应。  在以往的声学结构设计中,损耗通常被视为不利因素而被尽量抑制,该工作却有效利用损耗来控制声传播,使得声场的调控更加灵活。该工作中提出的声学结构对非厄密声学体系实验研究亦有着重要的参考价值。  该项研究得到国家自然科学基金(11874383)、中科院青年创新促进会(2017029)和声学所英才计划(QNYC201719)资助。  论文链接图1折射率调节分布,实验结构和非对称衍射声场(图/中科院声学所)图2非对称衍射声场分布和强度比:(a)多个频率下一阶被抑制衍射束声场(左)和一阶未被抑制衍射束声场(右);(b)正负一阶衍射声场强度比的仿真计算结果;(c)正负一阶衍射声场强度的实验测量结果(图/中科院声学所)

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  近日,中国科学院大连化学物理研究所光电材料动力学特区研究组研究员吴凯丰团队在半导体量子点热电子驰豫动力学研究方面取得新进展,首次观测到了铜掺杂量子点中热电子驰豫的“声子瓶颈”效应。  在大多数无机半导体材料中,具有高于半导体带隙能量的热载流子会与晶格(声子)碰撞,快速(亚皮秒级别)弛豫至带边,导致太阳光子中高于半导体带隙的能量以热能形式耗散。这是构成单节太阳能电池中Shockley-Queisser效率极限的主要原因之一。若能对热载流子进行有效利用,可突破这一极限,使太阳能电池的理论能量转换效率提高至66%。此外,热载流子的有效利用对提高光催化效率和敏化光化学反应也具有重要意义。然而,热载流子的亚皮秒级别驰豫给热载流子有效利用带来了巨大的挑战。  研究人员曾预测半导体纳米晶(或称量子点)可能具有长寿命的热载流子,原因在于量子限域效应使得量子点出现类原子的分立能级,这些能级间的能量差异高达几百meV,使得热载流子很难通过发射声子的形式进行弛豫,这就是著名的“声子瓶颈”现象。然而,迄今报道的各种量子点(核/壳结构除外)都呈现出亚皮秒级别的热电子驰豫,并未观测到“声子瓶颈”效应。对于II-VI族量子点,研究人员推测导带内的热电子会通过限域增强的俄歇型电子-空穴能量转移机制快速驰豫至带边;同时由于价带能级间隔较小,热空穴会与声子耦合驰豫至带边。因此,若能将电子-空穴有效分离,抑制俄歇型能量转移,原则上有望延长热电子寿命。  基于这一认识,该团队对比研究了结构简单的铜掺杂和未掺杂CdSe量子点的热电子驰豫动力学。超快光谱分析表明,亚铜离子可在飞秒时间尺度(<<390fs)快速捕获价带中的光生空穴,削弱了电子-空穴耦合,使量子点中1Pe热电子寿命从~0.25ps延长到~8.6ps(>30倍),有望实现高效率的热电子提取。此外,基于前期对热电子与量子点表面配体非绝热相互作用的认识(Chem.Sci.,2019),该团队还发现光生空穴的捕获也可能使导带中电子波函数收缩,进而抑制了热电子通过表面配体分子诱导的非绝热作用进行驰豫。这样的双重抑制效应使得铜掺杂量子点的热电子驰豫速率不仅显著慢于未掺杂量子点,而且比近期广受关注的各类钙钛矿材料都要慢20倍以上。  该工作首次在结构简单的铜掺杂量子点中观察到了热电子驰豫的“声子瓶颈”效应,对提高太阳能电池效率,提高光催化效率和敏化光化学反应具有指导意义。  该工作得到国家重点研发计划、中科院战略性先导研究计划、国家自然科学基金、辽宁省兴辽英才计划等的资助,并于近日发表在《自然-通讯》(Nat.Commun.)上。 大连化物所首次观测到掺杂量子点中的“声子瓶颈”动力学现象

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